CCL

Összesen 46 találat.
#/oldal:
Részletezés:
Rendezés:

1.

001-es BibID:BIBFORM094064
035-os BibID:(WoS)000647262800021 (Scopus)85105540395
Első szerző:Abad Galán, Laura
Cím:Design of polyazamacrocyclic Gd3+ theranostic agents combining magnetic resonance imaging and two-photon photodynamic therapy / Laura Abad Galán, Nadège Hamon, Christophe Nguyen, Enikő Molnár, János Kiss, Jonathan Mendy, Kamel Hadj-Kaddour, Mélanie Onofre, György Trencsényi, Cyrille Monnereau, Maryline Beyler, Gyula Tircsó, Magali Gary-Bobo, Olivier Maury, Raphaël Tripier
Dátum:2021
ISSN:2052-1553
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
folyóiratcikk
Megjelenés:Inorganic Chemistry Frontiers. - 8 : 9 (2021), p. 2213-2224. -
További szerzők:Hamon, Nadège Nguyen, Christophe Molnár Enikő (1991-) (vegyész) Kiss János (1992-) (fizikus) Mendy, Jonathan Hadj-Kaddour, Kamel Onofre, Mélanie Trencsényi György (1978-) (biológus, biokémikus, molekuláris biológus) Monnereau, Cyrille Beyler, Maryline Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Gary-Bobo, Magali Maury, Olivier Tripier, Raphaël
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

2.

001-es BibID:BIBFORM018844
Első szerző:Aime, Silvio
Cím:Properties, Solution State Behavior, and Crystal Structures of Chelates of DOTMA / Silvio Aime, Mauro Botta, Zoltán Garda, Benjamin E. Kucera, Gyula Tircso, Victor G. Young, Mark Woods
Dátum:2011
ISSN:0020-1669
Megjegyzések:The chemistry of polyamino carboxylates and their use as ligands for Ln3+ ions is of considerable interest from the point of view of the development of new imaging agents. Of particular interest is the chemistry of the macrocyclic ligand 1,4,7,10-tetraazacyclododecane-1,4,7,10-tetraacetic acid (DOTA) and its derivatives. Herein we report that the tetramethylated DOTA derivative, DOTMA, possess several properties that, from an imaging agent development point of view, are more advantageous than those of the parent DOTA. In particular, the Ln3+ chelates of DOTMA exhibit a marked preference for the monocapped twisted square antiprismatic coordination isomer which imparts more rapid water exchange kinetics on the chelates; ?M298 was determined to be 85 ns for GdDOTMA. Differential analysis of the 17O R2? temperature profiles of both GdDOTA and GdDOTMA afforded the ?M298 values for the square (SAP) and twisted square antiprismatic (TSAP) isomers of each chelate that were almost identical: 365 ns (SAP) and 52 ns (TSAP). The origin of this accelerated water exchange in the TSAP isomer appears to be the slightly longer Gd?OH2 bond distance (2.50 Å) that is observed in the crystal structure of GdDOTMA which crystallizes in the P2 space group as a TSAP isomer. The Ln3+ chelates of DOTMA also exhibit high thermodynamic stabilities ranging from log KML = 20.5 for CeDOTMA, 23.5 for EuDOTMA and YbDOTMA comparable to, but a shade lower than, those of DOTA.
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
Megjelenés:Inorganic Chemistry. - 50 : 17 (2011), p. 7955-7965. -
További szerzők:Botta, Mauro Garda Zoltán (1989-) (vegyész) Kucera, Benjamin E. Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Young, Victor G. Woods, Mark
Internet cím:DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

3.

001-es BibID:BIBFORM002995
Első szerző:Ali, M. Meser
Cím:Albumin-binding PARACEST agents / M. Meser Ali, Mark Woods, Eul Hyun Suh, Zoltan Kovacs, Gyula Tircsó, Piyu Zhao, Vikram D. Kodibagkar, A. Dean Sherry
Dátum:2007
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
Megjelenés:Journal Of Biological Inorganic Chemistry. - 12 : 6 (2007), p. 855-865. -
További szerzők:Woods, Mark Suh, Eul Hyun Kovács Zoltán Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Zhao, Piyu Kodibagkar, Vikram D. Sherry, A. Dean
Internet cím:Szerző által megadott URL
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

4.

001-es BibID:BIBFORM103462
035-os BibID:(WOS)000509601300004 (Scopus)85075468402
Első szerző:Baranyai Zsolt (vegyész)
Cím:The use of the macrocyclic chelator DOTA in radiochemical separations / Zsolt Baranyai, Gyula Tircsó, Frank Rösch
Dátum:2020
ISSN:1434-1948
Megjegyzések:Radiometals play an important role in the diagnosis of physiological processes in vivo by means of imaging technologies, but also increasingly contribute to the treatment of diseases. The by far dominant way to apply the advantages of nuclear transformations of radiometals is the use of radiometal-ligand complexes. In this context, it turns out that DOTA (and its derivatives) currently is the most potent chelator. This article reviews the physico-chemical properties of DOTA and its [*M(DOTA)](-) complexes, which made the DOTA moiety the dominant chelator for theranostics in radiopharmaceutical chemistry and nuclear medicine. Interestingly, and beyond nuclear medicine applications, the physico-chemical properties of [*M(DOTA)] complexes open access to unique radiochemical separation strategies, which for decades appeared to be impossible not only within conventional chemistry, but also within modern radiochemistry. We will discuss three groups of such separations: i) the radiochemical separation of two chemically very similar elements such as two neighbor lanthanides, ii) the radiochemical separation of two isotopes of the same element, and even iii) the radiochemical separation of two nuclear levels of one and the same isotope.
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
folyóiratcikk
DOTA
Thermodynamics
Kinetics
Radiolanthanides
Chemical separation
Hot atom chemistry
Megjelenés:European Journal of Inorganic Chemistry. - 2020 : 1 , p. 36-56. -
További szerzők:Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Rösch, Frank (1955-) (vegyész)
Pályázati támogatás:NKFIH-K-120224
Egyéb
NKFIH- K-128201
Egyéb
ÚNKP18-4
Egyéb
GINOP-2.3.2-15-2016-00008
GINOP
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

5.

001-es BibID:BIBFORM067432
Első szerző:Bonnet, Célia S.
Cím:A pyridine-based ligand with two hydrazine functions for lanthanide chelation : remarkable kinetic inertness for a linear, bishydrated complex / Célia S. Bonnet, Sophie Laine, Frédéric Buron, Gyula Tircsó, Agnès Pallier, Lothar Helm, Franck Suzenet, and Éva Tóth
Dátum:2015
ISSN:0020-1669
Megjegyzések:To study the influence of hydrazine functions in the ligand skeleton, we designed the heptadentate HYD ligand (2,2·,2ı,2?-(2,2·-(pyridine-2,6-diyl)bis(2-methylhydrazine-2,1,1-triyl)) tetraacetic acid) and compared the thermodynamic, kinetic, and relaxation properties of its Ln3+ complexes to those of the parent pyridine (Py) analogues without hydrazine (Py = 2,6-pyridinebis(methanamine)-N,N,N·,N·-tetraacetic acid). The protonation constants of HYD were determined by pH-potentiometric measurements, and assigned by a combination of UV?visible and NMR spectroscopies. The protonation sequence is rather unusual and illustrates that small structural changes can strongly influence ligand basicity. The first protonation step occurs on the pyridine nitrogen in the basic region, followed by two hydrazine nitrogens and the carboxylate groups at acidic pH. Contrary to Py, HYD self-aggregates through a pH-dependent process (from pH ca. 4). Thermodynamic stability constants have been obtained by pH-potentiometry and UV?visible spectrophotometry for various Ln3+ and physiological cations (Zn2+, Ca2+, Cu2+). LnHYD stability constants show the same trend as those of LnDTPA complexes along the Ln3+ series, with log K = 18.33 for Gd3+, comparable to the Py analogue. CuHYD has a particularly high stability (log K > 19) preventing its determination from pH-potentiometric measurements. The stability constant of CuPy was also revisited and found to be underestimated in previous studies, highlighting that UV?visible spectrophotometry is often indispensable to obtain reliable stability constants for Cu2+ chelates. The dissociation of GdL, assessed by studying the Cu2+-exchange reaction, occurs mainly via an acid-catalyzed process, with limited contribution from direct Cu2+ attack. The kinetic inertness of GdHYD is remarkable for a linear bishydrated chelate; the 25-fold increase in the dissociation half-life with respect to the monohydrated commercial contrast agent GdDTPA (t1/2 = 5298 h for GdHYD vs 202 h for GdDTPA) is related to the rigidity of the HYD ligand due to the pyridine and methylated hydrazine functions of the backbone. A combined analysis of variable-temperature 17O NMR and NMRD data on GdHYD yielded the microscopic parameters influencing relaxation properties. The high relaxivity (r1 = 7.7 mM?1 s?1 at 20 MHz, 25 ?C) results from the bishydrated character of the complex combined with an optimized water exchange rate (kex298 = 7.8 ? 106 s?1). The two inner-sphere water molecules are not replaced through interaction with biological cations such as carbonate, citrate, and phosphate as monitored by 1H relaxivity and luminescence lifetime measurements.
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
lanthanide
kinetic inertness
thermodynamic stability
pyridine based ligand
Megjelenés:Inorganic Chemistry 54 : 12 (2015), p. 5991-6003. -
További szerzők:Laine, Sophie Buron, Frédéric Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Pallier, Agnès Helm, Lothar M. Suzenet, Franck Tóth Éva (1960-) (kémikus)
Pályázati támogatás:COST Actions CM1006 "European F-Element Network (EuFen)"
Egyéb
OTKA-84291
OTKA
OTKA-109029
OTKA
Hungarian-French bilateral Scientific and Technological Cooperation (project no. TÉT_11-2-2012-0010 and PHC Balaton)
Egyéb
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

6.

001-es BibID:BIBFORM099677
035-os BibID:(WoS)000739859300001 (Scopus)85123404452
Első szerző:Botár Richárd (vegyész)
Cím:Synthesis and characterization of a stable and inert Mn-II-based Zn-II responsive MRI probe for molecular imaging of glucose stimulated zinc secretion (GSZS) / Botár Richárd, Molnár Enikő, Garda Zoltán, Madarasi Enikő, Trencsényi György, Kiss János, Kálmán Ferenc K., Tircsó Gyula
Dátum:2022
ISSN:2052-1553
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
folyóiratcikk
Megjelenés:Inorganic Chemistry Frontiers. - 9 : 3 (2022), p. 577-583. -
További szerzők:Molnár Enikő (1991-) (vegyész) Garda Zoltán (1989-) (vegyész) Madarasi Enikő Trencsényi György (1978-) (biológus, biokémikus, molekuláris biológus) Kiss János (1992-) (fizikus) Kálmán Ferenc K. (1978-) (vegyész) Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár)
Pályázati támogatás:GINOP-2.3.2-15-2016-00008
GINOP
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

7.

001-es BibID:BIBFORM099978
035-os BibID:(WoS)000753087700001 (Scopus)85127854797
Első szerző:Csupász Tibor (1991-)
Cím:Exceptionally fast formation of stable rigidified cross-bridged complexes formed with Cu(II) isotopes for Molecular Imaging / Csupász Tibor, Lihi Norbert, Fekete Zsuzsa, Nagy Antónia, Botár Richárd, Forgács Viktória, Szikra Dezső, May Nóra Veronika, Tircsó Gyula, Kálmán Ferenc Krisztián
Dátum:2022
ISSN:2052-1553
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
folyóiratcikk
Megjelenés:Inorganic Chemistry Frontiers. - 9 : 6 (2022), p. 1217-1223. -
További szerzők:Lihi Norbert (1990-) (vegyész) Fekete Zsuzsa Nagy Antónia Botár Richárd (1992-) (vegyész) Forgács Viktória (1991-) (vegyész) Szikra Dezső Péter (1983-) (vegyész) May Nóra Veronika Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Kálmán Ferenc K. (1978-) (vegyész)
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

8.

001-es BibID:BIBFORM060691
Első szerző:Fodor Tamás (vegyész)
Cím:[TlIII(dota)]- : An Extraordinarily Robust Macrocyclic Complex / Tamás Fodor, István Bányai, Attila Bényei, Carlos Platas-Iglesias, Mihály Purgel, Gábor L. Horváth, László Zékány, Gyula Tircsó, Imre Tóth
Dátum:2015
ISSN:0020-1669
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
Megjelenés:Inorganic Chemistry. - 54 : 11 (2015), p. 5426-5437. -
További szerzők:Bányai István (1953-) (vegyész) Bényei Attila (1962-) (vegyész) Platas-Iglesias, Carlos Purgel Mihály (1982-) (vegyész) Horváth Gábor L. Zékány László (1948-) (vegyész) Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Tóth Imre (1950-) (vegyész)
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

9.

001-es BibID:BIBFORM106980
035-os BibID:(WoS)000643574200067 (Scopus)85100045839
Első szerző:Garda Zoltán (vegyész)
Cím:Complexation of Mn(II) by Rigid Pyclen Diacetates: Equilibrium, Kinetic, Relaxometric, Density Functional Theory, and Superoxide Dismutase Activity Studies / Zoltán Garda, Enikő Molnár, Nadège Hamon, José Luis Barriada, David Esteban-Gómez, Balázs Váradi, Viktória Nagy, Kristof Pota, Ferenc Krisztián Kálmán, Imre Tóth, Norbert Lihi, Carlos Platas-Iglesias, Éva Tóth, Raphaël Tripier, Gyula Tircsó
Dátum:2021
ISSN:0020-1669 1520-510X
Megjegyzések:We report the Mn(II) complexes with two pyclen-based ligands (pyclen = 3,6,9,15-tetraazabicyclo[9.3.1]pentadeca-1(15),11,13-triene) functionalized with acetate pendant arms at either positions 3,6 (3,6-PC2A) or 3,9 (3,9-PC2A) of the macrocyclic fragment. The 3,6-PC2A ligand was synthesized in five steps from pyclen oxalate by protecting one of the secondary amine groups of pyclen using Alloc protecting chemistry. The complex with 3,9-PC2A is characterized by a higher thermodynamic stability [log K-MnL = 17.09(2)] than the 3,6-PC2A analogue [log K-MnL = 15.53(1); 0.15 M NaCl]. Both complexes contain a water molecule coordinated to the metal ion, which results in relatively high H-1 relaxivities (r(1p) = 2.72 and 2.91 mM(-1) s(-1) for the complexes with 3,6-PC2A and 3,9-PC2A, respectively, at 25 degrees C and 0.49 T). The coordinated water molecule displays fast exchange kinetics with the bulk in both cases; the rates (k(ex)(298)) are 140 x 10(6) and 126 x 10(6) s(-1) for [Mn(3,6-PC2A)(H2O)] and [Mn(3,9-PC2A)(H2O)], respectively. The two complexes were found to be remarkably inert with respect to their dissociation, with half-lives of 63 and 21 h, respectively, at pH = 7.4 in the presence of excess Cu(II). The r(1p) values recorded in blood serum remain constant at least over a period of 120 h. Cyclic voltammetry experiments show irreversible oxidation features shifted to higher potentials with respect to [Mn(EDTA)(H2O)](2-) (H(4)EDTA = ethylenediaminetetraacetic acid) and [Mn(PhDTA)(H2O)](2-) (H(4)PhDTA = phenylenediamine-N,N,N',N'-tetraacetic acid), indicating that the PC2A complexes reported here have a lower tendency to stabilize Mn(III). The superoxide dismutase activity of the Mn(II) complexes was tested using the xanthine/xanthine oxidase/p-nitro blue tetrazolium chloride assay at pH = 7.8. The Mn(II) complexes of 3,6-PC2A and 3,9-PC2A are capable of assisting decomposition of the superoxide anion radical. The kinetic rate constant of the complex of 3,9-PC2A is smaller by 1 order of magnitude than that of 3,6-PC2A.
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
folyóiratcikk
Megjelenés:Inorganic Chemistry. - 60 : 2 (2021), p. 1133-1148. -
További szerzők:Molnár Enikő (1991-) (vegyész) Hamon, Nadège Barriada, José Luis Esteban-Gómez, David Váradi Balázs (1990-) (vegyész) Nagy Viktória Póta Kristóf Kálmán Ferenc K. (1978-) (vegyész) Tóth Imre (1950-) (vegyész) Lihi Norbert (1990-) (vegyész) Platas-Iglesias, Carlos Tóth Éva (1967-) (koordinációs kémia) Tripier, Raphaël Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár)
Pályázati támogatás:K-120224
OTKA
128201
OTKA
134694
OTKA
PD-128326
OTKA
2019-2.1.11- 1179 TET-2019-00084
Egyéb
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

10.

001-es BibID:BIBFORM103530
035-os BibID:(WOS)000541873600033 (Scopus)85084399701
Első szerző:Garda Zoltán (vegyész)
Cím:Unexpected Trends in the Stability and Dissociation Kinetics of Lanthanide(III) Complexes with Cyclen-Based Ligands across the Lanthanide Series / Zoltán Garda, Viktoria Nagy, Aurora Rodríguez-Rodríguez, Rosa Pujales-Paradela, Véronique Patinec, Goran Angelovski, Éva Tóth, Ferenc K. Kálmán, David Esteban-Gómez, Raphaël Tripier, Carlos Platas-Iglesias, Gyula Tircsó
Dátum:2020
ISSN:0020-1669 1520-510X
Megjegyzések:We report a detailed study of the thermodynamic stability and dissociation kinetics of lanthanide complexes with two ligands containing a cyclen unit, a methyl group, a picolinate arm, and two acetate pendant arms linked to two nitrogen atoms of the macrocycle in either cis (1,4-H(3)DO2APA) or trans (1,7-H(3)DO2APA) positions. The stability constants of the Gd3+ complexes with these two ligands are very similar, with log K-GdL values of 16.98 and 16.33 for the complexes of 1,4-H(3)DO2APA and 1,7-H(3)DO2APA, respectively. The stability constants of complexes with 1,4-H(3)DO2APA follow the usual trend, increasing from log K-LaL = 15.96 to log K-LuL = 19.21. However, the stability of [Ln(1,7-DO2APA)] complexes decreases from log K = 16.33 for Gd3+ to 14.24 for Lu3+. The acid-catalyzed dissociation rates of the Gd3+ complexes differ by a factor of similar to 15, with rate constants (k(1)) of 1.42 and 23.5 M(-1)s(-1) for [Gd(1,4-DO2APA)] and [Gd(1,7DO2APA)], respectively. This difference is magnified across the lanthanide series to reach a 5 orders of magnitude higher k(1) for [Yb(1,7-DO2APA)] (1475 M(-1)s(-1)) than for [Yb(1,4-DO2APA)] (5.79 x 10(-3)M(-1)s(-1)).The acid catalyzed mechanism involves the protonation of a carboxylate group, followed by a cascade of proton-transfer events that result in the protonation of a nitrogen atom of the cyclen unit. Density functional theory calculations suggest a correlation between the strength of the Ln-O-carboxylate bonds and the kinetic inertness of the complex, with stronger bonds providing more inert complexes. The H-1 NMR resonance of the coordinated water molecule in the [Yb(1,7-DO2APA)] complex at 176 ppm provides a sizable chemical exchange saturation transfer effect thanks to a slow water exchange rate of (15.9 +/- 1.6) x 10(3) s(-1).
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
folyóiratcikk
Megjelenés:Inorganic Chemistry. - 59 : 12 (2020), p. 8184-8195. -
További szerzők:Nagy Viktória Rodríguez-Rodríguez, Aurora Pujales-Paradela, Rosa Patinec, Véronique Angelovski, Goran Tóth Éva Kálmán Ferenc K. (1978-) (vegyész) Esteban-Gómez, David Tripier, Raphaël Platas-Iglesias, Carlos Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár)
Pályázati támogatás:GINOP-2.3.2-15-2016-00008
GINOP
NKFIH-K-120224
Egyéb
NKFIH-K-128201
Egyéb
2019-2.1.11-TÉT-2019-00084
Egyéb
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

11.

001-es BibID:BIBFORM084932
035-os BibID:(cikkazonosító)1721713
Első szerző:Garda Zoltán (vegyész)
Cím:Thermodynamic and kinetic properties of Mn2+cyclododecane derivative complexes: fine-tuning by the nature of donor atoms / Garda Zoltán, Fodor Tamás, Molnár Enikő, Botár Richárd, Kálmán Ferenc Krisztián, Tóth Imre, Tircsó Gyula, Kovacs Zoltán
Dátum:2014
ISSN:0949-8257
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idézhető absztrakt
folyóiratcikk
kémia
biokémia és molekuláris biológia
Megjelenés:Journal of Biological Inorganic Chemistry. - 19 : S1 (2014), p. S686. -
További szerzők:Fodor Tamás (1987-) (vegyész) Molnár Enikő (1991-) (vegyész) Botár Richárd (1992-) (vegyész) Kálmán Ferenc K. (1978-) (vegyész) Tóth Imre (1950-) (vegyész) Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Kovács Zoltán
Pályázati támogatás:TÁMOP-4.2.2.A-11/1/KONV-2012-0043
TÁMOP
TÁMOP-4.2.2/B-10/1-2010-0024
TÁMOP
TÁMOP 4.2.4. A/1-11-1-2012-0001
TÁMOP
OTKA-84291
OTKA
TÉT_11-2-2012-0010
Egyéb
PD-83253
Egyéb
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:

12.

001-es BibID:BIBFORM076226
035-os BibID:(WoS)000433013600028 (Scopus)85047315800
Első szerző:Gündüz, Serhat
Cím:Coordination Properties of GdDO3A-Based Model Compounds of Bioresponsive MRI Contrast Agents / Serhat Gündüz, Sandip Vibhute, Richard Botár, Ferenc K. Kálmán, Imre Tóth, Gyula Tircsó, Martín Regueiro-Figueroa, David Esteban-Gómez, Carlos Platas-Iglesias, Goran Angelovski
Dátum:2018
ISSN:0020-1669 1520-510X
Megjegyzések:We report a detailed characterization of the thermodynamic stability and dissociation kinetics of Gd3+ complexes with DO3A derivatives containing a (methylethylcarbamoylmethylamino)acetic acid (L1), (methylpropylcarbamoylmethylamino)acetic acid (L2), 2-dimethylamino-N-ethylacetamide (L3), or 2-dimethylamino-N-propylacetamide (L4) group attached to the fourth nitrogen atom of the macrocyclic unit. These ligands are model systems of Ca2+- and Zn2+-responsive contrast agents (CA) for application in magnetic resonance imaging (MRI). The results of the potentiometric studies (I = 0.15 M NaCl) provide stability constants with log KGdL values in the range 13.9?14.8. The complex speciation in solution was found to be quite complicated due to the formation of protonated species at low pH, hydroxido complexes at high pH, and stable dinuclear complexes in the case of L1,2. At neutral pH significant fractions of the complexes are protonated at the amine group of the amide side chain (log KGdL?H = 7.2?8.1). These ligands form rather weak complexes with Mg2+ and Ca2+ but very stable complexes with Cu2+ (log KCuL = 20.4?22.3) and Zn2+ (log KZnL = 15.5?17.6). Structural studies using a combination of 1H NMR and luminescence spectroscopy show that the amide group of the ligand is coordinated to the metal ion at pH ?8.5, while protonation of the amine group provokes the decoordination of the amide O atom and a concomitant increase in the hydration number and proton relaxivity. The dissociation of the complexes occurs mainly through a rather efficient proton-assisted pathway, which results in kinetic inertness comparable to that of nonmacrocyclic ligands such as DTPA rather than DOTA-like complexes.
Tárgyszavak:Természettudományok Kémiai tudományok idegen nyelvű folyóiratközlemény külföldi lapban
folyóiratcikk
Megjelenés:Inorganic Chemistry. - 57 : 10 (2018), p. 5973-5986. -
További szerzők:Vibhute, Sandip Botár Richárd (1992-) (vegyész) Kálmán Ferenc K. (1978-) (vegyész) Tóth Imre (1950-) (vegyész) Tircsó Gyula (1977-) (vegyész, kémia tanár) Regueiro-Figueroa, Martín Esteban-Gómez, David Platas-Iglesias, Carlos Angelovski, Goran
Pályázati támogatás:GINOP-2.3.2-15-2016-00008
GINOP
GINOP-2.3.3-15-2016-00004
GINOP
Internet cím:Szerző által megadott URL
DOI
Intézményi repozitóriumban (DEA) tárolt változat
Borító:
Rekordok letöltése1 2 3 4